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物理学院王立群合作在Nature Communications发表论文提出一种利用吡咯氮活性位点促进两电子氧还原的新方法


发布时间:2023-09-04

物理学院教师王立群博士合作在Nature Communications发表题为“Facilitating two-electron oxygen reduction with pyrrolic nitrogen sites for electrochemical hydrogen peroxide production”的研究文章,提出一种发展高性能过氧化氢碳基催化剂的新思路。

作为一种重要的化工原料,过氧化氢(H2O2)已经被广泛地应用于医疗、纺织等多个领域。此外,H2O2还被认为是一种极具潜力的新能源载体,有望在未来的清洁能源领域发挥重要作用。通过电催化两电子氧还原(2e?-ORR)的路径合成H2O2不仅能量利用率高,还可以实现分布式制备,以达到较高的经济效益。在2e?-ORR催化剂领域,吡咯氮被认为是一种具有高选择性的构型。

鉴于此,新萄京81707com物理与材料科学学院王立群老师与天津大学梁骥教授/侯峰教授,以及中国科学院金属研究所尹利长研究员合作,通过在石墨烯中引入大量孔结构和缺陷,为吡咯氮提供了更加丰富的掺杂环境,从而实现了在碳基载体上的高比例掺杂。

开发的富吡咯氮掺杂的石墨烯介孔碳复合材料表现出极佳的2e?-ORR性能,?0.6 V vs. RHE的测试电位下,达到30 mol g?1 h?1H2O2产率,同时表现出80%的法拉第效率。24h的长时长测试可以积累得到7.2 g L?1H2O2(图1)。理论结果表明:双吡咯氮活性中心比石墨氮、吡啶氮和单吡咯氮相比会具有更小的反应过电位。而双吡咯氮活性中心的两电子反应能垒远低于四电子反应,从而表现出更高的催化性能。

1 材料的2e?-ORR催化性能

 

该工作由物理学院王立群博士和天津大学梁骥教授/侯峰教授,以及中国科学院金属研究所尹利长研究员合作完成,老葡萄京官网为第二通讯单位。

论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-40118-y

 


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